苏蕙 吴也凡

(景德镇陶瓷学院新能源研究室，江西景德镇333001)

摘要：分别在600℃、700℃和800℃原位动态下，Ni- YSZ 阳极催化剂上吸附CH₄ 的DR FT- IR 谱表明，在2937 和2860cm^{- 1} 的吸收峰分别对应于CH₃反对称和CH₃对称伸缩振动吸收，这是CH₄在Ni- YSZ 阳极的Ni 金属活性位上发生解离脱氢所致,说明CH₄可发生解离生成中间物种CHx (x = 1～3)。计算结果表明，在CH₃分子与金属Ni 阳极催化剂的相互作用的四种可能途径中，前三种反应途径可能得到的中间体构型均不能收敛，从而前三种反应途径发生的可能性很小。而优化第四种反应途径时却得到了稳定的中间体构型。这表明，CH₄中靠Ni 端较近的C- H 键已被Ni 原子微弱地活化，一个强束缚的原子- 分子复合物NiCH₄已形成，使得CH₄ 的Td 对称性降到C2v 的对称性，从而使得红外禁阻的谱带发生分裂并可在实验检测到。本计算结果与实验所发现的事实相一致。

关键词：红外光谱；SOFC；吸收峰；活化